In april 1854 vestigden Leopold en Marie Henriette zich in het Paleis van Laken als hertog en hertogin van Brabant. Het echtpaar woonde bij de koning en zijn jongere kinderen Philippe en Charlotte. Marie Henriette had geen nauwe band met haar schoonvader de koning, maar zou een persoonlijke vriendin van Charlotte worden. Marie Henriette kreeg haar eigen huishouden, met de voormalige Dame d’honneur (hofdame) van haar schoonmoeder, de gravin van Mérode.
De hertog van Brabant werd om gezondheidsredenen reizen naar een warmer klimaat aanbevolen. In het jaar 1855 vergezelde Marie Henriette hem op zijn reis naar Egypte via Wenen, Triëst en Corfu, en van Egypte naar Jeruzalem. In het jaar 1855 brachten Marie Henriette en haar echtgenoot een staatsbezoek aan Frankrijk om de Exposition Universelle bij te wonen. Tijdens hun bezoek waren hun verschillen opnieuw aanleiding tot commentaar. Marie Henriette werd beschreven als sterk, levendig en energiek en Leopold als serieus, droog en fysiek zwak: Marie Henriette als extravert, Leopold als introvert. Pauline de Metternich schreef dat hun huwelijk “tussen een staljongen en een non was, en met non bedoel ik de hertog van Brabant “.
In 1856 bezocht haar neef Aartshertog Maximiliaan het Belgische hof om zijn toekomstige vrouw, Marie Henriette’s schoonzus Charlotte, te ontmoeten. Hij schatte in dat Marie Henriette hulp moet hebben gehad van haar levendige intelligentie om veel gevoelige situaties te overwinnen en dat ze wat leven in de Belgische koninklijke familie bracht.
In 1858 beviel Marie Henriette van haar eerste kind. Het feit dat het een meisje was, was een reden tot teleurstelling. De toekomstige troonopvolger werd uiteindelijk in 1859 geboren. In 1860 en in 1864 maakte Leopold nog twee lange gezondheidsreizen, ditmaal zonder Marie Henriette, de laatste reis naar Egypte, Ceylon, India en China. Beide reizen werden gemaakt toen Marie Henriette zwanger was en ze uitte haar teleurstelling over het feit dat ze thuis achterbleef met de kinderen terwijl hij lange reizen naar verre landen maakte.